Il s'installa à Antioche, puis à Rome (244), où il ouvrit une école. C'est sur les instances de son disciple le plus célèbre, Porphyre, que Plotin s'est décidé à mettre son enseignement par écrit en rédigeant les Ennéades. La Vie de Plotin, que l'on doit à Porphyre, nous décrit une figure à la fois imposante par son rayonnement (il fut un « directeur de conscience » très écouté) et rebutante par les excès de son ascétisme (Plotin refusait tout soin corporel, interdit qu'on fît son portrait, tant il avait tout ce qui touche au corps en horreur, et mourut couvert d'ulcères, faisant fuir ses meilleurs amis).
La théorie plotinienne peut se définir comme une doctrine de l'être qui décrit les dégradations successives de celui-ci, à partir de l'Un, et une doctrine du salut qui nous enseigne par quelle démarche notre âme peut retrouver cette unité originelle et se fondre en elle. À partir d'une inspiration fondamentalement platonicienne, et en utilisant aussi des éléments aristotéliciens, stoïciens et gnostiques, Plotin a développé une pensée originale qui consiste, grâce à une morale de la pureté, à se détacher du corps et à élever son âme vers l'Un, et qui domine le néoplatonisme.
La hiérarchie descendante
Selon Plotin, l'âme atteint par la philosophie une réalité purement intelligible : l'Un ou le Bien, qui est le premier principe (ou hypostase) de l'être. L'Un étant le principe de l'être, la seule réalité digne et véritable sera contemplation. L'Un est l'hypostase première, c'est-à-dire le premier des sujets existant en dignité, parmi ceux qui ne sont pas déterminés (par opposition aux substances ou essences déterminées). De l'Un émanent ou procèdent les autres réalités, sans que l'Un perde pour autant rien de sa force vivante, que l'on retrouve au cœur de toute chose.
La seconde hypostase est l'intellect ou intelligence, le monde intelligible des Idées (qui contient le modèle idéal de toutes les réalités existantes) et des esprits qui communient en lui et dont l'unité profonde est comme le symbole de la première hypostase, car toutes les intelligences réunies constituent ainsi l'intellect ou esprit unique. De la même façon que de l'Un procède l'Intellect, de l'Intellect procède l'âme, troisième hypostase, notion qui rappelle, d'une certaine façon, l'âme du monde de Platon et des stoïciens. L'âme est intermédiaire entre le monde intelligible et le monde sensible : par sa fonction contemplative, elle agit. Mais cette âme est toujours nécessairement liée à un corps dont elle est la prisonnière, sans qu'elle soit en rien responsable de cette déchéance (Plotin combat les doctrines de la faute originelle). Le pouvoir de s'unir à l'Un par l'extase, contact ineffable, où l'esprit qui connaît et l'objet connu sont confondus, est cependant le privilège des âmes les plus pures, non contaminées par le mal, dont le règne ne commence qu'à partir du plus bas degré de l'être, la matière, avec laquelle il se confond. Par conséquent, c'est aux trois hypostases précédentes que s'arrête le domaine des réalités d'ordre divin, auxquelles le mal est étranger, puisqu'il se définit par la chute dans le domaine sensible.
Au-dessous de la triade des hypostases divines, Plotin place une autre hypostase, la matière ; mais, contrairement à Aristote, qui concevait la matière comme déterminable par la forme, donc comme l'être en puissance, Plotin la présente comme indéterminée, comme indéterminable, et dénuée de toute puissance ou propriété, si virtuelle soit-elle. Ainsi, le sensible n'est que le reflet passager et instable de la forme dans la matière, et c'est le fait pour lui d'être impropre à recevoir quelque détermination que ce soit qui définit le mal et la laideur, par opposition aux premières hypostases, dont le propre est précisément d'être déterminées parfaitement.
Le salut, la hiérarchie ascendante
Contrairement à Platon, qui invoque cette notion de l'Un dans le Parménide en vue de rendre compte, par une ontologie, du monde sensible, Plotin, fidèle au mouvement de pensée de son temps, entend se détourner du sensible et faire de la philosophie le moyen d'accéder à une région de l'être dans laquelle seuls la connaissance et le bonheur sont possibles, et qui sont en soi, sans rapport avec le monde matériel. Il ne suffit donc pas d'essayer de maîtriser le sensible en l'épurant ou en le délimitant dans la science, comme l'a fait Platon ; il faut s'en échapper et le fuir. Le but de l'ascèse philosophique est, dès lors, de rendre l'âme à son état originaire de contemplation, théorie qui reprend, par certains côtés, mais en la radicalisant à l'extrême, l'intention ascétique du Phédon et de la République de Platon.
La pensée de Plotin se caractérise par une hiérarchisation des réalités et, en conséquence, des modes d'existence possibles pour l'âme, depuis le plus bas degré de la matière jusqu'à la vision de l'Un, qu'elle n'atteint que dans l'extase.
Cette doctrine, qui tient une place importante dans l'histoire des idées, et qui a exercé une influence profonde sur toutes les philosophies mystiques, de l'Antiquité à nos jours, n'est pas une religion : c'est une pure spéculation séparée de la religion proprement dite, où Plotin défend le polythéisme hellénique traditionnel. On peut cependant parler d'une philosophie mystique et contemplative, moins intellectuelle que celle de Platon, qui ne voyait dans l'unité de l'être que les définitions et les limites de la raison. C'est pourquoi la pensée de Plotin, si séparée qu'elle soit de la religion, a pu avoir une influence aussi considérable sur la constitution théologique du Christianisme et sur l'évolution des dogmes chrétiens. Le néoplatonisme infléchira en effet très fortement l'intention première du Christianisme, notamment dans le sens d'un détachement à l'égard du sensible, d'un mépris du corps et de la matière, faisant ainsi du Christianisme ce que Nietzsche a appelé un « platonisme pour le peuple ». Cette influence se retrouve dans la pensée chrétienne moderne, ainsi que dans le bergsonisme.
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